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甲醇分子筛催化剂对烯烃反应扩散过程的成像

Date: 2020 - 07 - 29

       最近,,我所甲醇制烯烃国家工程实验室叶矛研究员、刘中民院士与分子探针荧光成像研究组(1818组)徐昭超研究员团队合作,采用多尺度反应-扩散模型与超分辨率结构照明成像技术的结合,实现了甲醇到烯烃的工业分级SAPO-34分子筛体内反应扩散过程的成像,反应过程中的客体分子可以直观地得到、碳积累物种和酸位的时空分布与演化。

      甲醇制烯烃使煤开掘、天然气、生物质等非石油原料生产低碳烯烃的技术路线,它已成为我国乙烯、丙烯等大宗化工产品的重要生产方式。甲醇制烯烃反应分子筛催化剂,由于其独特的孔结构,限制了分子的传质,它不仅实现了高、低烯烃的选择性,而且加速了催化剂积炭的失活。如此,由于传质的限制,获得了分子筛中反应物和产物在时间和空间上的不均匀分布,了解催化剂积碳失活机理具有重要意义。目前,利用常用的时空分辨光谱成像技术难以同时获得分子筛晶体中的反应物和产物分子、碳积累物种和酸位的完整时空演化信息。

     

叶矛、刘中民的团队研究了甲醇生产烯烃的过程,建立了基于双环反应机理的反应动力学模型(, DOI: 10.1016/j.cej.2021-02-271;, DOI: 10.1002/aic.16439),提出了一种定量描述分子筛晶体中分子扩散的方法(, DOI: 10.1038/s42004-019-0144-1; , DOI: 10.1002/aic.16991),在此基础上,建立了分子筛晶体尺度与催化剂粒度的多尺度反应-扩散模型(, DOI: 10.1016/j.ces.2016.03.004;, DOI: 10.1016/j.cej.2018.08.054)。

最近,该小组将对多种尺度作出反应-扩散模型与超分辨率结构照明成像的结合,实现了甲醇到烯烃的工业分级SAPO-34分子筛体内反应扩散过程的成像,反应过程中可以直接得到反应物和产物分子、碳积累物种和酸位的时空分布与演化。研究成果,甲醇制烯烃过程中的几个问题,分子筛的晶粒尺寸可以改变活性中间体(芳烃池种)空间的初始位置,直接测定客体分子与酸位和活性中间体在催化剂中的接触和利用,如此,它对甲醇合成烯烃的宏观反应性能有着重要的影响。该方法进一步定量描述了甲醇分子筛催化剂的快速失活过程。本研究实现了中尺度模型与时空分辨光谱的结合.,它不仅可以促进人们对甲醇生产烯烃过程中分子筛反应扩散过程的理解,这对于分子筛催化剂的设计和甲醇制烯烃工艺的优化具有重要意义,同时,为研究多相催化反应中分子筛晶体中客体分子的时空演化行为提供了新的思路。